近年來，以催化過硫酸鹽（PMS）產(chǎn)生自由基來實(shí)現(xiàn)有機(jī)污染物分子高效降解的類芬頓反應(yīng)受到廣泛的關(guān)注，設(shè)計(jì)高效的催化劑以提高PMS活化效率和實(shí)現(xiàn)有機(jī)物分子的高效降解是PMS類芬頓反應(yīng)研究的重點(diǎn)。然而，作為自由基主導(dǎo)的反應(yīng)，自由基的半衰期通常極短，因此，縮短自由基從PMS催化位點(diǎn)到有機(jī)物分子吸附位點(diǎn)的遷移距離是高效類芬頓反應(yīng)催化劑開發(fā)的關(guān)鍵。

本工作中，該團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一類氮摻雜石墨烯錨定的Co單原子類芬頓反應(yīng)催化劑，實(shí)現(xiàn)了對PMS降解有機(jī)污染物分子雙酚A(BPA)的催化活化?？蒲腥藛T利用多種表征手段并結(jié)合DFT理論計(jì)算證明：催化劑中的吡咯N為有機(jī)物分子的吸附位點(diǎn)，單原子CoN4位點(diǎn)為PMS的催化位點(diǎn)，單線態(tài)氧為整個反應(yīng)的主要活性中間物種。同時，科研人員由此首次提出了單原子-雙位點(diǎn)的類芬頓反應(yīng)催化機(jī)理：單原子CoN4位點(diǎn)催化PMS產(chǎn)生的單線態(tài)氧自由基，可快速遷移到吡咯N位點(diǎn)吸附的BPA分子，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)有機(jī)物分子的高效降解。該類氮摻雜石墨烯錨定的Co單原子催化劑在PMS類芬頓反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異催化活性（TOF=12.52min-1）。相關(guān)研究成果拓展了單原子催化劑在類芬頓反應(yīng)領(lǐng)域的應(yīng)用，與此同時，雙位點(diǎn)催化機(jī)理的提出為單原子催化劑的設(shè)計(jì)提供了新思路。

該研究得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)等的支持。

大連化物所單原子催化應(yīng)用于類芬頓反應(yīng)研究取得新進(jìn)展

來源：大連化學(xué)物理研究所

（以上文章系轉(zhuǎn)載，并不代表利特納米觀點(diǎn)，如涉及版權(quán)等問題，請聯(lián)系我們以便處理）